Episode 4 dari Charlotte melanjutkan perjalanan Yuu Otosaka di Hoshinoumi Academy. Di episode sebelumnya, Yuu telah menghadapi tantangan baru dalam mengelola kemampuannya dan merawat Yusa Nishimori, yang juga dikenal sebagai Sala Shane, seorang idola terkenal.
Episode ini dimulai dengan Yuu dan anggota lain dari organisasi Nao Tomori merencanakan sebuah operasi penyelamatan untuk menyelamatkan siswa Hoshinoumi Academy lainnya yang memiliki kemampuan khusus dan ditangkap oleh pemerintah. Mereka menyusup ke fasilitas penahanan dan berhasil membebaskan banyak siswa, termasuk Yusa.
Namun, di tengah operasi penyelamatan, Yuu menemui seorang siswa bernama Kumagami yang memiliki kemampuan untuk membatalkan kemampuan khusus orang lain. Kumagami menjanjikan untuk membantu Yuu dalam beberapa tugas berbahaya selanjutnya. Yuu menerima tawaran tersebut karena ingin melindungi teman-temannya.
Sementara itu, Yuu juga menjalin hubungan dekat dengan Yusa dan mereka menghabiskan waktu bersama-sama. Mereka saling mengungkapkan perasaan mereka satu sama lain, tetapi kebahagiaan mereka terhenti ketika mereka menemukan bahwa tubuh Yusa mulai digunakan oleh jiwa saudarinya, Misa.
Yuu dan teman-temannya berusaha menemukan cara untuk mengatasi masalah ini dan pada akhirnya mereka menemukan sebuah musik yang dapat membantu Misa berpindah ke alam lain. Episode berakhir dengan Yuu yang sedih saat harus melepas Yusa dan Misa, sambil bersyukur atas waktu yang mereka habiskan bersama.
Episode 4 dari Charlotte memberikan perkembangan perasaan romantis antara Yuu dan Yusa, sambil menghadirkan tantangan baru dalam bentuk Kumagami dan mengatasi situasi dengan Misa. Drama dan aksi yang kuat terus menjadi fokus utama, sambil menggali lebih dalam ke dalam dunia yang kompleks dari Hoshinoumi Academy.